江南大学杜明亮团队在面向碳中和高效催化转化材料新设计方面获进展

近期，江南私立大学化工学院庞明亮客座教授团队在面向硫中和高效催化转化材料的设计与应用方面取得重要进展，课题组2018级博士生郝继璨以第一编者在Advanced Energy Materials上公开发表重要学术论文：“Interatomic Electronegativity Offset Dictates Selectivity When Catalyzing the CO2Reduction Reaction（Adv. Energy Mater. 2022, 2200579）”，无线通讯编者为朱罕侧重研究员。同时，该工作被国家矿物学会旗下不止版物ChemSusChem作为Hot Topic（Carbon Dioxide）重点另据。

对比单离子锂，双单离子(DSA)锂具备愈来愈为丰富的离子配位生态及元素组合选择性，被广泛应用于电催化CO2还原矿物学反应(CO2RR)侧重研究。当前，大量侧重研究将DSA锂的活性举例来说简单归因于DSA有数的协同功用，限制了DSA锂的进一步拓展。因此，DSA有数带电粒子功用的可视化及其在电催化还原CO2处理过程中的矿物学反应流体动力学使用暴力对于CO2RR的侧重机理侧重研究至关重要。针对这一问题，课题组基于钛离子卤素的论点分析，提不止一种DSA卤素免除的概念及科学实验方法。该侧重研究以论点计算为导向，选取具备相似卤素离子Cu (卤素1.90)，Ni (卤素1.91)相结合CuN4-NiN4双单离子假设，论点分析表明Cu与Ni两者有数存在的带电粒子免除现像必需产生显著的带电粒子重排，所提不止的CuN4-NiN4构型相较于单离子位点表现不止愈来愈更高的矿物学反应能垒。

图1. CuNi-DSA的带电粒子免除现像及其CO2RR矿物学反应机理

为了实现CuNi-DSA的可控合成，课题组以静电纺丝纳米纤维素(electrospun nanofibers)为矿物学反应模版，利用矿物学质谱沉积法(CVD)制取得到损耗于硫纳米纤维素上的CuNi-DSA锂(CuNi-DSA/CNFs)，建立与论点计算一致的CuN4-NiN4DSA假设锂。电矿物学性能测试表明CuNi-DSA/CNFs的最优FECO必需达到99.6%且展现不止大约25 h的耐用性，原位莱昂表明CuNi-DSA/CNFs必需减低对矿物学反应聚合矿物学反应*COOH的迁移率。此外，所制取的CuNi-DSA/CNFs锂在CO2-Zn电池方面表现不止良好的应用前景。DFT计算表明带电粒子免除现像必需降更高CuN4-NiN4-*COOH的d带中心，减低其未占用电子态，从而利于CO2分子可的氢化表征，此外，COHP得不止结论CuN4-NiN4必需增强与*COOH的迁移率。进一步利用CI-NEB计算对*CO2-*COOH矿物学反应流体动力学进行侧重研究，CuN4-NiN4所具备的带电粒子免除现像必需促进决速聚合矿物学反应*COOH的形成，从而利于CO的生成。

上述侧重研究得到国家自然科学基金（52073124, 51803077)、江苏省自然科学基金（BK20180627）、中国英国剑桥大学基金（2018M630517, 2019T120389）、江南私立大学至善青年史学家计划等项目的支助。

举例来说：江南私立大学

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