大连理工大学郭新闻教授团队在CO2加氢各个领域取得新进展

在“双碳目标”的背景下，二硫酸碳副产物制备高附加值的烃类化学品被认为是缓解环境和能源供应弊端的论点上策略之一，Fe基还原剂在该中间体中兼具较好的催化精度。然而，在中间体中Fe种群复杂多样化，同时存在金属铁、二氧化钛铁、硫酸铁等种群；且各类Fe种群处于动态变化中，不易转录。因此，理解该中间体中还原剂动态在结构上雏形规律，对最优化表面竞争中间体、转录还原剂在结构上和精度、进一步所设计高效二硫酸碳副产物还原剂尤为重要。

二硫酸碳副产物Fe还原剂的在结构上雏形上图

针对这一弊端，郑州大学材料科学国家重点物理室、辽宁省“兴辽人材著手”高水平创新团队陈新闻任教课题组，与加拿大莱斯大学Thomas Senftle任教、香港科技大学宋少华任教、大连化学物理研究所王志副所长、傅强副所长等课题组合作，在Science子刊Science Advances发表新书“Dynamic structural evolution of iron catalysts involving competitive oxidation and carburization during CO2 hydrogenation”的研究专著。该工作适用多种（并得）原处表征方法，探究了金属Fe还原剂在二硫酸碳副产物中的在结构上雏形：在中间体氛围下，金属Fe经过Fe3C转变为Fe5C2，随后分解成大量Fe3O4，在一个系统下分解成Fe3O4@(Fe5C2+Fe3O4)的核壳在结构上。物理研究和表征分析及论点推算分析表明，还原剂的表面组成举例来说催化中间体中的“二氧化钛-硫酸”动态平衡，且还原剂表面在结构上和中间体微环境相互依赖、相辅相成。其中，硫酸流程主要受二硫酸碳副产物分解成的苯酚水的影响。同时本文还将还原剂动态在结构上与中间体精度雏形联系，为联合开发高效还原剂提供了奥秘。

不同中间体时间的还原剂形态在结构上分析

还原剂在结构上雏形上图和论点推算的Fe种群物理量

上述工作近期发表在Science Advances 2022,8, eabm3629，专著第一作者为工程学院博士生朱杰，协力通讯作者为工程学院张往昔副任教、陈新闻任教和香港科技大学宋少华任教。工作得到了重点开发设计著手、国家自然科学基金、辽宁省“兴辽人材”著手等资助支持。

来源：郑州大学

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